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采用热退火和超声辅助法制备了Ti3C2/N、S掺杂的TiO2/g-C3N4纳米复合材料 。
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该复合材料在可见光照射下表现出优异的光催化析氢性能 。
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Ti3C2助催化剂、N、S-TiO2和g-C3N4的配方界面相互作用促进了载流子的分离 。
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在这里 ， Ti3C2充当助催化剂 ， 增强光吸收能力并抑制电荷复合 。
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有利且快速的电荷转移路径包括n-n异质结和肖特基结 。
印度 布巴内斯瓦尔
电荷分离和转移是主导光催化系统底层能量转换机制的主要问题 。 构建基于半导体的异质结系统被认为是促进光催化水分解系统中空间电荷分离和转移的可行选择 。 在这里 ， 我们通过热退火和超声辅助浸渍方法设计了Ti3C2/N、S-TiO2/g-C3N4三元异质结 ， 该异质结具有精心设计的n-n异质结和无贵金属肖特基结 ， 可充分析氢 。 N、S-TiO2/g-C3N4 (4-TC/NST/CN)上4 wt% Ti3C2的最佳含量表现出最高的产氢率495.06μ mol h-1 ， 分别是 3.1、4.1和1.6倍原始的N、S掺杂-TiO2、g-C3N4和二元混合（N、S掺杂-TiO2/g-C3N4）分别具有7%的表观转换效率（ACE） 。 由于双异质结（n-n异质结和肖特基结）的形成 ， 活性的增加被描述为稳健的光生载流子分离和双电荷转移通道 。 XRD和拉曼结果表明 ， 由于 Ti3C2与N、S掺杂的TiO2和g-C3N4之间的强相互作用 ， Ti3C2占据了异质结 。 HRTEM分析证实Ti3C2、N、S掺杂的TiO2和g-C3N4之间形成了紧密的界面结 。 此外 ， 较高的光电流、较低的PL强度和较低的电弧阻抗表明4-TC/NST/CN异质结中的电荷载流子复合率较低 。 这项工作代表了一项重大进展 ， 为未来设计基于MXene的三元混合系统以实现显着的电荷载流子分离和H2生产活动转移奠定了坚实的基础 。
图形概要
Ti3C2/N、S掺杂的TiO2/g-C3N4的光催化析氢更高 ， 因为 Ti3C2助催化剂由于形成了包括n-n异质结和肖特基结在内的有利电荷转移路径而改善了电荷分离 。
关键词
Ti3C2MXene
NS掺杂-TiO2
g-C3N4
助催化剂
双异质结
电荷分离
一、简介
一个可持续发展的社会对清洁和丰富的能源充满信心 。 当前 ， 全球能源危机和环境污染已成为人类面临的重大问题之一 。 太阳能作为一种清洁能源 ， 由于其丰富和可再生的特点 ， 已被标记为化石燃料的最佳替代品之一 。 特别是 ， 在基于半导体的光催化剂上通过太阳能光照射中的水分解光催化制氢被认为是对当前环境和能源问题的令人鼓舞的解释 。 在过去的几十年中 ， 许多半导体 ， 例如TiO2、WO3、ZnO、g-C3N4和CdS已被用作通过调动太阳能来产生氢的光催化剂 。 在这些光催化剂中 ， 二氧化钛因其化学强度、合适的带边排列、耐光腐蚀性、成本效益和强大的氧化还原能力而被广泛用于光催化析氢 。 然而 ， TiO2的一些内在缺陷抑制了其动态析氢 ， 包括由于宽带隙能量、快速电荷载流子复合和其表面上缓慢的氢生成动力学而导致的可见光响应较少 。 在过去的十年中 ， 已经开发了几种策略 ， 例如掺杂金属和非金属、助催化剂改性、空位引入、晶面结和与其他半导体形成异质结 ， 以对原始TiO2进行改性 ， 从而在刺激下产生高活性H2可见光吸收 。 其中金属和非金属掺杂在TiO2半导体中是最有前途的方法 ， 因为它们可以在TiO2半导体内部产生离域和定域态 ， 并充分提高可见光吸收能力 。 然而 ， 金属掺杂可能会受到热不稳定性和载流子捕获增加的影响 ， 这可能会降低光催化效率 。 因此 ， 已经研究了通过掺入诸如氮、硫、碳、氟的非金属来对TiO2进行非金属掺杂 ， 作为扩展TiO2可见光响应的有用方法 。 将两种或多种非金属元素（N-F、N-C、N-S、N-S-C）同时掺杂到TiO2中也引起了更多关注 ， 因为协同效应调整了电子结构 ， 因为它在带隙内产生了局部杂化状态 ， 从而增加了可见光有一定的光催化活性 。 对此 ， 课题组发表了多篇关于NS-TiO2纳米材料在可见光下光催化产氢的论文 。 然而 ， 一些制备策略存在掺杂剂浸出、大量缺陷和工艺复杂等问题 ， 这些都是不令人满意和不利的 。 此外 ， NS-TiO2已经用几种无金属半导体进行了改性 ， 以消除单组分半导体的缺点 。
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