柔性锂硫电池中抑制梭动效应的集体穷尽MXene和氧化石墨烯多层 _电化学

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多硫化锂（LiPS）的穿梭效应导致最严重的容量下降，是阻碍锂硫电池（LSB）商业化的关键问题之一。在这里，据报道，全面详尽的 Ti3C2TX MXene 和氧化石墨烯 (GO) 多层膜通过利用微/介孔的物理抑制和表面官能团的化学吸收来抑制穿梭效应。 GO 和 MXene 丰富的表面官能团吸引带正电的锂离子 (Li+) 并通过静电亲和力和排斥力排出带负电的多硫化物 (Sn2-) 。使用真空过滤的简单方法用于在去和蒙胶膜（GSM）之间包封元素硫（S8），其分别用作偏移分离器和官能化集电器。功能拮抗的 GSM 直接在 LSB 的正极中发挥作用，并在初始循环中在 0.1C 下表现出 1425 mAh g-1 的比容量。丰富的官能团可以化学吸附 LiPS ，在 500 次循环后产生 ≈85.1% 的高循环保留率。此外，基于 2D 纳米材料、MXene 和氧化石墨烯的超薄 GSM 的灵活性，使用 PEO-LiTFSI 电解质证明了柔性 LSB 。
KAIST
1 简介
在下一代电化学储能装置中，锂硫电池（LSB）是具有比商业锂离子电池的 300 Wh kg-1 更高的理论能量密度（2600 Wh kg-1）的候选者之一。 LIBs），因为硫的理论容量高达 1670 mAh g-1 。硫与多电子的氧化还原反应由反应描述， S8 + 16 Li → 8 Li2S 在 2.2 V 对 Li+/Li 。此外，硫具有很高的成本效益，在自然界中含量丰富，对环境友好且无毒，并且 LSB 的比容量明显高于 LIB 。尽管有这些优点，但充放电过程中体积变化大（80.76%）、硫导电性差（5×10-30 S cm-1）以及可溶性高的溶解度阻碍了LSBs的商业化。 -有序的长链多硫化锂（LiPSs ， Li2Sn; 4 ≤ n ≤ 8）进入电解质，称为穿梭效应，导致容量下降。 [8-11
具有高溶解度的长链 LiPSs 通过电解质扩散到然后在负极表面形成固体沉淀物，在循环过程中失去作为活性材料的基本功能，表明库仑效率低，循环寿命短。为了抑制作为 LSB 主要挑战的穿梭效应，已经通过物理封装纳米结构的高多孔主体材料进行了几项研究，例如有序介孔碳、共价有机骨架、共价三嗪骨架、碳纳米纤维、碳纳米管和金属硫化物。然而，它们在长时间的充放电循环中表现出严重的容量下降。这是因为碳主体和 LiPS 之间的弱相互作用和硫的大体积变化。因此， LiPS 与主体材料之间的强物理阻碍和化学相互作用对于减轻穿梭效应至关重要。
在碳基材料中，氧化石墨烯（GO）具有优异的本征特性。作为独特的 2D 材料之一， GO 是单层石墨烯，在其表面具有各种含氧官能团，例如环氧化物 (C–O–C)、羰基 (C?O)、羧基 (COOH) 和羟基 (OH) 。表面。作为一种薄膜，由于氧官能团， GO 薄膜具有固有的良好机械强度和各种功能。 Zhu等人报道了用GO制备碱金属和碱土金属的选择性离子膜。预计带负电荷的 GO 膜可渗透 Li+ ，并可通过物理屏障和静电排斥力排出阴离子。 Zhang 等人报道， C-O-C 和 OH 基团都可以通过 ab-initio 计算增强硫与 C?C 键的结合，并且这些基团可以抑制硫的损失。 Wei 等人报道了一种化学方法，用于通过来自 GO 表面官能团的静电排斥来固定 LiPS 。由于静电排斥，带负电荷的 COOH 和 OH 基团阻碍了带负电荷的多硫化物 (Sn2-) 的迁移。
最近，通过选择性蚀刻 MAX 相的 A 层，发现了 MXene ，一种大的 2D 过渡金属碳化物和/或氮化物，指定为 Mn+1AXn（n = 1、2 或 3），其中 M 是过渡金属(Ti、Zr、V、Nb、Ta 或 Mo) ， A 是 IIIA 或 IVA 基团（Al、Si 或 Ga），并且 X 是碳和/或氮。 MXene ，以Mn+1XnTX为代表，其中TX为氧、氟、羟基（-O、-F、-OH）等官能团，具有独特的层状结构、金属导电性、优异的化学耐久性和路易斯酸性特性。因此， MXene 是用于储能、EMI 屏蔽、电子、人造肌肉和生物传感器的通用且有前景的材料。此外， MXene 良好的结构灵活性和表面活性可应用于电化学储能中的多功能电极。系统。 Wang 等人报道了皱缩的氮掺杂 MXene 纳米片与带正电荷的三聚氰胺，用于作为正极主体的 LiPS 的强物理和化学共吸附。带正电的三聚氰胺通过静电引入到 MXene 层之间，随后加载硫。静电自组装三聚氰胺增强了表面积， MXene的活性路易斯酸吸附能力得到了显着提高。

柔性锂硫电池中抑制梭动效应的集体穷尽MXene和氧化石墨烯多层

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