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共价有机骨架纳米板使溶液处理的晶体纳米薄膜能够用于光电化学析氢( 二 )

月亮 温州 作文




图1： 。 TPB MeOTP纳米板（TPB MeOTP NP）和纳米球（TPB MeOTP NS）合成示意图 。 TPB MeOTP COF的结构表征以及浓度为4.5 mg mL–1的TPB MeOTP NP和TPB MeOTP NS胶体在乙腈中的照片 。



图2： 。 TPB MeOTP NP和TPB MeOTP NS的结晶度、孔隙率和粒度表征 。 PXRD模式（Cu Kα1） 。 77 K下N2吸附（填充）和解吸（空）等温线分布 。 DLS数半径粒度分布 。 TPB MeOTP NP和TPB MeOTP NS的原子力显微镜（AFM）高度图像 。 代表性粒子的高度轮廓将沿高度图像中的直线显示 。 COF-NP和COF-NS分别表示TPB MeOTP NP和TPB MeOTP NS 。



图3： 。 TPB MeOTP NP（a、b、c）和TPB MeOTP NS（d、e、f）的TEM表征 。 TEM图像 。 选区电子衍射（SAED）图 。 HRTEM图像 。 Pawley精细结构模型与HRTEM图像重叠 。



图4： 。 胶体反应动力学研究 。 TPB MeOTP、TPB-TP和TPB MeTP缩合反应的组成部分 。 随时间变化的XRD图中100个峰的半峰宽 。 粒径（半径）随反应时间的变化 。 粒径在3天后用粒径标准化（支持图S23） 。 原位1H NMR测量的归一化醛质子峰积分作为反应时间的函数 。



图5： 。 TPB MeOTP NP和TPB MeOTP NS溶液处理膜的形态 。 旋涂TPB MeOTP NP和TPB MeOTP NS COF薄膜的自上而下SEM形貌 。 FTO/TPB MeOTP NP 20次旋涂循环的横截面SEM图像 。 COF-NP表示TPB MeOTP NP 。 FTO/TPB MeOTP NP照片 ， 包括2个周期（左）、10个周期（中）和20个周期（右） 。 基板放置在马克斯·普朗克固态研究所（MPI-FKF）的标志顶部 ， 以展示薄膜的透明度 。 MPI-FKF授予的权限 。 TPB MeOTP NP薄膜的AFM高度图像（20个周期） 。 通过椭偏模型反演了具有空气/玻璃/铟锡氧化物（ITO）/钴/空气结构的TPB MeOTP NP薄膜折射率的实部和虚部 。 计算500 nm厚TPB MeOTP NP薄膜截面上归一化电场强度（左）和归一化单位体积吸收图（Apuv ， 右）的空间和光谱分布 。 ITO/TPBMeOTP NP界面位于垂直轴上0 nm处 。 系统从玻璃基板侧照明 。 SiO2/Si晶圆上旋涂TPB-MeOTP-NP和TPB-MeOTP-NS薄膜（20个周期）的掠入射广角X射线散射二维（GIWAXS 2D）图案 。



图6： 。 光电化学特性 。 优化析氢COF光电正极层布置示意图 。 与真空和正常氢电极（NHE）相比 ， 光电正极中组件的能级 ， 包括CuSCN、P3HT、TPB MeOTP和SnO2 。 考虑到SnO2和H2/H+的能斯特行为 ， 它们的能级在pH 4.2下进行了调整 。 TPB-MeOTP-NP、P3HT和P3HT/TPB-MeOTP-NP光电正极在0.5meu3+水电解质中的LSV和CA 。 在0.5 M NaH2PO4水电解质中 ， 优化的CuSCN/P3HT/TPB-MeOTP-NP/SnO2/Pt结构的COF基光电正极的LSV和CA 。 的插图中显示了演化氢的代表性GC示踪 。 COF-NP表示TPB MeOTP NP 。
综上所述 ， 我们已经展示了通过COF胶体的溶液处理来制备用于太阳能析氢的COF光电极 。 通过分析COF胶体的结构、形貌、成核行为和生长动力学 ， 我们全面描绘了COF纳米颗粒的形状各向异性生长 ， 这归因于沿层间堆叠方向的择优生长 。 所获得的结晶胶体COF纳米板TPB MeOTP NP显示出长达10个月的优异胶体稳定性 。 对一系列对苯二甲酸乙二醇连接物结晶过程和粒子生长的动力学研究表明 ， 甲氧基功能化和相关的自组装行为在纳米板粒子的形成中起着关键作用 。 事实上 ， PFG NMR分析表明 ， MeOTP连接物在乙腈中的自组装倾向比TP更强 ， 从而实现了TPB MeOTP的模板诱导结晶以及快速高产量的胶体形成 。 此外 ， 与TPB MeOTP NS相比 ， TPB MeOTP NP在制备光滑、厘米级均匀且厚度可控的纳米薄膜方面具有显著优势 。 TPB-MeOTP胶体制备的光电极在光照下表现出光正极电流 ， 用于PEC-Eu3+还原 。 通过引入CuSCN纳米线作为HTL和P3HT/TPB MeOTP NP异质结来抑制载流子复合 ， COF光电正极的电压从+0.59 V正移到+1.03 VRHE 。 此外 ， +0.7 VRHE下的Jph达到21μA cm–2 ， 在30分钟连续照明下具有极好的稳定性 。 与电子收集SnO2层和Pt-HER催化剂层相结合 ， 优化的COF光电正极为PEC析氢提供了异常正的Von ， 为+1.06 VRHE ， 这是经典半导体光电正极的最佳结果之一 ， 以及超过2小时的稳定Jph 。 鉴于到目前为止 ， 仅使用Von>+1 VRHE实现了有限数量的半导体材料 ， 我们的结果预示着COFs将作为新一代聚合物半导体用于光电极 。 更一般而言 ， 本文介绍的高质量纳米薄膜制备和光电极设计提高了我们对光电极制备的精细程度以及各个组件之间的功能相互作用的理解 ， 从而为COFs在下一代半导体器件中的应用铺平了道路 。
【共价有机骨架纳米板使溶液处理的晶体纳米薄膜能够用于光电化学析氢】本文仅用于学术交流 ， 不得用于商业用途 。

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